Arnoldova, ki je bila članica fotoagencije Magnum, je nase opozorila kot fotografinja najrazličnejših ljudi, od premožnih in slavnih do revnih in nepoznanih obrazov. Deset let sodelovanja z Marilyn Monroe je prineslo nekaj nepogrešljivih fotografij hollywoodske zvezdnice, Arnoldovi pa tudi prestižni položaj med fotoreporterji, ki so ga le še potrdile podobe kraljice Elizabete, Jacqueline Kennedy in Malcolma X.
Z enako zavzetostjo se je objektiv v Philadelphii rojene fotografinje obračal proti običajnim ljudem z ulice. V svoji prvi zgodbi je dokumentirala modne revije v 50. letih v izoliranem Harlemu. Tedaj je njeno delo opazil verjetno eden najznamenitejših fotografov 20. stoletja Henri Cartier-Bresson in sledilo je povabilo k Magnumu, ki se mu je leta 1951 kot prva ženska tudi priključila.
Leta 1962 se je preselila v London, kjer je med drugim delala za Sunday Times, pred tem ujela nekaj trenutkov življenja arabskega sveta, v zgodnjih 70. letih pa se določila, da bo ena prvih zahodnih fotografinj, ki bo ovekovečila podobe Kitajske.
Od revščine do blišča
"Bila sem revna in zato želela dokumentirati revščino. Izgubila sem otroka in bila sem obsedena z rojstvom. Zanimala me je politika in želela sem vedeti, kako vpliva na naša življenja. Sem ženska, in zato me ženske zanimajo," je Arnoldova nekoč povedala o izboru svoje motivike.
Fotografinja, ki je razstavljala na različnih koncih sveta, je za svoje delo prejela številne nagrade, med drugim tudi življenjsko nagrado Ameriškega društva medijskih fotografov. Njene podobe je mogoče občudovati v več kot 15 monografijah, med katerimi po njenem opusu popelje In Retrospect iz leta 1997.
Poleg zvezdnikov, kot sta Elizabeth Taylor in Joan Crawford, in političnih figur, med katerimi velja omeniti še Margaret Thatcher, najdemo v monografijah še podobe priseljencev, newyorških natakarjev, delavcev, kubanskih ribičev in afganistanskih nomadov. "Če si z ljudmi dovolj previden in spoštuješ njihovo zasebnost, bodo sami ponudili tisti del sebe, ki ga iščeš," je pred desetimi leti povedala v intervjuju za BBC.